科學家揭示二氧化碳電還原催化劑變化機制

華東理工大學化工學院教授李春忠團隊利用多尺度的原位表征技術，系統揭示了二氧化碳電還原過程中催化劑的結構演變和真實催化活性相，相關成果近日在線發表于《國家科學評論》。

 

 

將二氧化碳還原為有價值的化學品或燃料被認為是一種合理利用碳資源，實現碳循環并能有效緩解溫室氣體二氧化碳造成環境問題的方法，因而，二氧化碳電還原在可再生電力利用方面具有應用前，其中，設計合理高效的催化劑是二氧化碳電還原的關鍵。然而，電催化劑的設計面臨著嚴峻的挑戰，因為，大多數催化劑在實際電化學反應過程中要經歷結構的演變。如何動態檢測電催化劑的結構演變，以及催化劑的真實活性相，對研究者來說仍是難點。

 

 

為此，研究人員利用環氧丙烷輔助水解的方法制備了具有豐富界面結構的二氧化鈰負載的氯化氧鉍預催化劑，通過電鏡表征技術證明其具有明顯的界面結構；通過原位X射線衍射、原位拉曼光譜、原位同步輻射X射線吸收光譜等多尺度的原位表征技術，系統證實了在真實二氧化碳電還原條件下，催化劑的結構演變以及真實活性催化相。同時，研究人員還探究了催化劑的催化性能，結果發現重構衍生的氧化鈰負載的金屬鉍具有金屬/氧化物界面，其催化性能明顯優于對比樣，且表現出優異的選擇性和穩定性。

 

 

“我們利用原位紅外光譜，同位素標記實驗以及密度泛函理論計算，系統闡述催化劑的催化機理。”李春忠表示，這項工作為研究催化劑在真實催化條件下的結構演變和活性來源提供了理論依據，為今后催化劑的結構設計和催化機理研究提供了新見解和新思路。

 

 

華東理工大學材料學院碩士研究生龐瑞超和化工學院教師田鵬飛為該論文的共同第一作者，該校化工學院特聘研究員江宏亮和教授李春忠為共同通訊作者。該項工作得到了國家自然科學基金、上海市基礎重大等項目的支持。